彻底消灭建州内部的亲明派势力后，努尔哈赤又将矛头指向女真其他的亲明派部落。首当其冲的便是舒尔哈齐的盟友——布占泰贝勒领导下的乌拉部。失去内应的布占泰不可能坐以待毙，万历四十年(1612年)九月，布占泰联合蒙古科尔沁部率兵攻打建州所属的虎尔哈路。

努尔哈赤决计反扑，于同年十二月率领五子莽古尔泰、八子皇太极亲征乌拉。建州兵沿乌拉河南下，连克河西六城，兵临乌拉城下。努尔哈赤命令建州军攻乌拉城北门，焚其粮，毁其城门。布占泰见势不妙，再度乞和。他乘独木舟至乌拉河中游向努尔哈赤叩首请罪、请求宽恕。努尔哈赤见乌拉虽败，但是部众甚多，所谓"百足之虫，死而不僵"，且叶赫、辉发尚存，若强行灭乌拉，二部兔死狐悲，联合起来一起救援乌拉，自己就算吞并了乌拉，也会大伤元气。努尔哈赤要的是以最小的代价完成统一的任务。于是口头教训了布占泰之后，便放布占泰回去，自己却趁乌拉没有恢复元气之时，前去攻打辉发部，将其灭掉，剪断了乌拉的援军来源。

布占泰见辉发被灭，更加惶恐，于是给叶赫部送去人质，乞求援兵。努尔哈赤得悉后，决定在叶赫出手相援之前迅速灭掉孤立的乌拉。于是在第二年正月，努尔哈赤以背盟、囚妻、送人质于叶赫等理由，率次子代善、侄子阿敏，大将费英东、额亦都、安费扬古、何和礼、扈尔汉等率领三万大军再征乌拉。建州军势如破竹，连下三城。乌拉部内部对布占泰的亲明政策不满的贵族望风而降。布占泰见情况不妙，亲率三万乌拉军主力驻守伏尔哈城，决定与努尔哈赤决一死战。结果伏尔哈一役，乌拉军大败，损折近七成兵力。建州军一直打到乌拉城，布占泰令次子达拉穆率兵防守。这时安费扬古一面下令用云梯攻城，一面命士兵拿出准备好的土包抛向乌拉城下，不久土包即与城墙高度平齐，建州军登城而入。布占泰见城池被破，率几十人夺路而逃。途中又被代善截击，布占泰仅以身免，单骑投叶赫而去。努尔哈赤在乌拉停留十天，将包括布占泰诸子在内的众乌拉降民编成万户一同带回建州。乌拉部正式宣告灭亡。

之后，努尔哈赤三次向叶赫索要布占泰遭拒。是年九月，努尔哈赤率领四万大军攻打叶赫，连克叶赫七座城池以及吉当阿、兀苏、呀哈、黑儿苏等十九寨，直逼叶赫东西二城。叶赫向大明告急，明朝派游击将军马时楠、周大歧率领一千配置了强大火器的精兵协助叶赫部。努尔哈赤见有明军相助，于是焚其庐舍，携带降民返回建州。

万历四十三年(1615年)五月，有了明朝支持的叶赫布扬古贝勒把东哥许配给蒙古首领暖免的儿子蟒古儿太，并捕捉建州六人。七月，努尔哈赤派出精兵三千作为先锋，屯驻南关旧地，准备随后集结重兵一举荡平叶赫，但由于明朝出面直接干涉，努尔哈赤为稳妥起见下令退兵。

经过这两次对叶赫以及其背后大明军力的战略性试探，努尔哈赤对大明的实力有所估计，并且也深刻地认识到：要想达成统一女真的大业，就必须把明朝作为正面打击的对象。

万历四十四年(1616年)正月，努尔哈赤决定彻底与明朝决裂，他在赫图阿拉城举行登基大典，上尊号为"承奉天命覆育列国英明汗"，定国号为"大金"(为与完颜氏金朝区别，史称"后金")，建元"天命"，隐喻"天命所归"。努尔哈赤下诏改赫图阿拉为国都，号兴京，并逐渐完善各种管理制度。

在此之前，万历四十三年(1615年)末，努尔哈赤便已经建立健全了官制。设五名听讼大臣，十名扎尔固齐(原为蒙元时期官职名称，即达鲁花赤，意为"断事官"，后为满语借用)。凡涉及诉讼之事，先由扎尔固齐审理，再经五大臣复审，之后上告众贝勒。如果不涉及生杀予夺，一般案件可由众贝勒自行结案，而重大案件必须上报给努尔哈赤审理。审案时，努尔哈赤坐于大殿之上，令讼者下跪。努尔哈赤要详细询问案情，允许被审之人申辩。在辨明是非曲直后，努尔哈赤据实定案。

此外，在五大臣、十扎尔固齐以下还设立四十名判官。举荐八名办事大臣，专门用来守城，兼管乡间事务。还要委派十六名管理仓粮的大臣，再配给八名巴克什(读书人)，以协助记录谷物数量等情况。各官员设立后，努尔哈赤又规定每五日一朝，即在每五日结束的当天，众贝勒、大臣要到汗的大衙门里聚集，共同商议诸多事宜，由努尔哈赤作出决断。

为选拔人才，努尔哈赤又命令众贝勒、大臣到各处去查访。他知人善任，凡有一技之长者，都量才为用。此外，努尔哈赤借汉族封建知识分子所宣扬的"君权神授"论巩固自己的统治。他宣称，将来继承自己汗位的子孙都是天子，大汗之子是贝勒和大臣，而贝勒和大臣之子以及其余部众则是阿哈(为女真贵族领导层服务的奴才)。

针对努尔哈赤反叛自立的行为，明朝下令制裁，停止边境贸易。万历四十六年(大金天命三年，1618年)正月，领导女真反明派同女真亲明派势力周旋了数十年的努尔哈赤，终于在他六十岁的时候向臣子们宣布："吾意已决，今岁必征大明国！"四月十三日，努尔哈赤在赫图阿拉以"七大恨"告天誓师。

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